Alle Menschen brauchen sauberes Wasser, um zu leben. Das Reinigen von Wasser kann jedoch energieintensiv sein, daher besteht ein großes Interesse daran, diesen Prozess zu verbessern. Forscher der Universität Tohoku haben eine Strategie unter Verwendung von datengesteuerten Vorhersagen in Verbindung mit der präzisen Synthese berichtet, um die Entwicklung von Einzelatomkatalysatoren (SACs) für eine robustere und effizientere Wasserreinigung zu beschleunigen.
SACs sind einer der wichtigsten Katalysatoren. Sie spielen eine zentrale Rolle bei der Verbesserung der Effizienz in verschiedenen Anwendungen, einschließlich der chemischen Industrie, der Energieumwandlung und Umweltprozessen. Insbesondere für die Wasserreinigung können SACs die Einschränkungen traditioneller heterogener Katalysatoren wie Kinetik, katalytischer Selektivität und Stabilität überwinden – was einen vielversprechenden Weg für die Weiterentwicklung effizienter und nachhaltiger Wasserreinigungstechnologien ebnet.
Die Entwicklung von SACs verwendet jedoch häufig zeitaufwändige Versuchs- und Errormethoden, und die typischen Synthesemethoden fehlen häufig ein hohes Maß an Kontrolle. Um einen Prozess zu vermeiden, bei dem im Wesentlichen Schüsse im Dunkeln gemacht werden, verfolgten die Forscher einen datengesteuerten Ansatz, bei dem sie schnell und genau vorhergesagt haben, welche SACs die beste Leistung haben würden, bevor sie überhaupt begonnen haben. Sie verglichen 43 Metalle-n4 Strukturen, die Übergangs- und Hauptgruppenmetallelemente unter Verwendung einer Hard-Template-Methode umfassen.
Nach dieser Strategie stellten sie fest, dass der beste Kandidat ein gut konzipiertes Fe-SAC mit einer hohen Belastung von Fe-Pyridin-N4-Stellen (~ 3,83 Gew .-%) und einer stark mesoporösen Struktur war. Es zeigte erfolgreich eine ultrahohe Dekontaminationsleistung (Ratenkonstante von 100,97 min-1 G-2).
„Der optimierte Fe-SAC kann auch 100 Stunden lang kontinuierlich funktionieren“ Wird zur Wasserreinigung verwendet – bisher gemeldet. „
Berechnungen der Dichtefunktionalentheorie zeigten, dass der zugrunde liegende Mechanismus war, dass der SAC die Energiebarriere des ratebestimmenden Schritts reduzierte, was eine Zwischen-O-Bildung ist. Dies führte zur hochselektiven Erzeugung von Singulett -Sauerstoff, von der gezeigt wurde, dass sie Schadstoffe zur Reinigung von Wasser abbauen.
Um sicherzustellen, dass die datengesteuerte Vorhersage diesen „besten“ Kandidaten genau ausgewählt hatte, untersuchte das Forschungsteam fünf weitere Metals-N4-Strukturen (dh Fe, CO, Ni, Cu und MN) mit unterschiedlichen theoretischen Aktivitäten. Sie bestätigten, dass Fe-SAC unter den fünf ausgewählten SACs wirklich die hervorragendste Fenton-ähnliche Leistung zeigte und gut mit der datengesteuerten Vorhersage zustimmte.
Die genaue Integration einer datengesteuerten Methode mit einer präzise Synthesestrategie liefert ein neuartiges Paradigma für die schnelle Entwicklung von Hochleistungskatalysatoren für Umweltfelder und andere Bereiche, die nachhaltige Energie und Katalyse beinhalten. In Zukunft wollen sie einen effizienten und benutzerfreundlichen Workflow für das schnelle und effektive Design von Katalysatoren entwickeln.
Diejenigen, die die Methode in ihre eigene Arbeit einbeziehen möchten, können die experimentellen Daten und Rechenstrukturen in der digitalen Katalyseplattform (DIGCAT) betrachten: die bisherige experimentelle Katalysedatenbank, die vom Hao Li -Labor entwickelt wurde. Die Ergebnisse wurden auch in veröffentlicht in Angewandte Chemie Internationale Ausgabe Am 31. Januar 2025.
Die Artikelverarbeitungsgebühr (APC) wurde vom Support -Programm der Tohoku University unterstützt.
