Ein Forschungsteam unter der Leitung von außerordentlichem Professor Ding PAN von der Fakultät für Physik und der Fakultät für Chemie der Hong Kong University of Science and Technology (HKUST) hat in Zusammenarbeit mit Prof. Yuan Yao von der Fakultät für Mathematik bedeutende Entdeckungen gemacht die komplexen Reaktionsmechanismen von Kohlendioxid (CO2) in überkritischem Wasser. Diese Erkenntnisse sind entscheidend für das Verständnis der molekularen Mechanismen von CO2 Mineralisierung und Sequestrierung in Natur und Technik sowie der tiefe Kohlenstoffkreislauf im Erdinneren. Dieses Verständnis wird dazu beitragen, den Weg für neue Richtungen bei zukünftigen Technologien zur Kohlenstoffbindung zu ebnen. Die Studie wurde im veröffentlicht Tagungsband der National Academy of Sciences (PNAS)*.
Die Auflösung von CO₂ in Wasser und die anschließenden Hydrolysereaktionen sind Schlüsselprozesse für eine effektive Kohlenstoffabscheidung und Mineralisierungsspeicherung und spielen eine wichtige Rolle bei der Kohlenstoffbindung zur Eindämmung der globalen Erwärmung. Das Team von Prof. Pan entwickelte und wendete First-Principles-Markov-Modelle an, um die Reaktionsmechanismen von CO₂ mit überkritischem Wasser sowohl in großen als auch nanobegrenzten Umgebungen aufzudecken. Sie entdeckten, dass Pyrocarbonat (C₂O₅²⁻) ein stabiles und wichtiges Reaktionszwischenprodukt in nanobegrenzten Umgebungen ist, was zuvor übersehen wurde, da Pyrocarbonat äußerst instabil ist und sich in wässrigen Lösungen schnell zersetzt. Das unerwartete Auftreten von Pyrocarbonat hängt mit dem superionischen Verhalten der eingeschlossenen Lösungen zusammen. Darüber hinaus fanden sie heraus, dass Carbonisierungsreaktionen einen kollektiven Protonentransfer entlang transienter Wasserketten beinhalten, der in Massenlösungen ein konzertiertes Verhalten zeigt, unter Nanoeinschluss jedoch schrittweise abläuft. Diese Studie zeigt das große Potenzial von First-Principles-Markov-Modellen zur Aufklärung komplexer Reaktionskinetiken in wässrigen Lösungen.
„Unser innovativer Ansatz hat es uns ermöglicht, einen neuen Weg für CO zu entdecken.“2 „Auflösung unter Beteiligung von Pyrocarbonat-Ionen“, sagte Prof. Chu LI, wissenschaftlicher Assistenzprofessor am Fachbereich Physik. „Unsere effiziente Berechnungsmethode basiert nicht auf Vorkenntnissen und kann Reaktionswege ohne menschliche Voreingenommenheit automatisch identifizieren und unbekannte Reaktionsmechanismen auf der Grundlage ersterer aufdecken.“ Prinzipien der Physik.
Prof. Ding Pan fügte hinzu: „Unsere Methode nutzt unbeaufsichtigte Lerntechniken, um die Bedeutung großer Oxokohlenstoffe in wässrigen Reaktionen unter extremen Bedingungen aufzuzeigen und gleichzeitig zu zeigen, dass Nanobeschränkung eine wirksame Strategie zur Regulierung chemischer Prozesse sein kann. Diese Erkenntnisse werden voraussichtlich neue Richtungen liefern.“ für zukünftige Kohlenstoffsequestrierungstechnologien.“
Die Forschung wurde vom Hong Kong Research Grants Council, der Croucher Foundation und dem Excellent Young Scientists Fund der National Natural Science Foundation of China unterstützt. Ein Teil der Rechenarbeit wurde auf dem Supercomputer Tianhe-2 im National Supercomputer Center in Guangzhou durchgeführt.
*Hinweis: Prof. Chu Li, Forschungsassistent, ist der Erstautor der Arbeit und fungiert zusammen mit Prof. Ding Pan als korrespondierender Autor.
